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【科技前沿】Materials Today:纳米酶的构效关系

更新时间:2021-06-11

  近年来,纳米酶研究的兴起和发展为模拟酶领域注入了一股新的活力。2007年,阎锡蕴院士团队发现Fe3O4纳米颗粒的类过氧化物酶活性后,“纳米酶”的概念被首次提出。自此,纳米酶领域在短短十几年间形成、发展并壮大,迄今为止全世界有300多个研究小组积极从事该领域的研究(图1)。

  图1 截止2020年5月底关于纳米酶的文献发表数量,数据收集自web of science

  纳米酶是一类本身蕴含类酶活性的新型纳米材料,具有和天然酶类似的催化活性和酶促反应动力学。相较于天然酶,纳米酶成本低、稳定性好、易于大量制备和改造,具有取代天然酶的潜力。目前,已有研究报道发现、合成了多达近千种纳米酶,并广泛应用于分子检测、环境治理和疾病诊疗等领域,展现出纳米酶非常广阔的应用前景。

  尽管纳米酶领域的研究已经取得了重大进展,但学界对绝大多数纳米酶的催化机制仍缺乏系统性的认识,这阻碍了高催化活性、高选择性的理想纳米酶的设计。因此,深入理解纳米酶的催化机制对于高效实用纳米酶的理性设计至关重要,是纳米酶研究领域迫切需要攻克的核心科学问题。

  近日,中国科学院生物物理研究所/中国科学院纳米酶工程实验室阎锡蕴院士团队在Materials Today杂志(IF = 26.416)发表了题为 Structure and Activity of Nanozymes: Inspirations for De Novo Design of Nanozymes 的综述文章。该综述回顾了过去十余年纳米酶结构和关系的研究,针对纳米酶结构和活性之间的关系进行了系统性归纳、分析和总结。全面阐述了影响纳米酶活性的关键因素,梳理了纳米酶结构与活性之间的关联模式,并为未来纳米酶的理性设计和从头合成提出了合理设想,为进一步拓展纳米酶的生物医学应用提供了有价值的参考。

  由于纳米酶大多属于异相催化剂,其催化活性多由其表面丰富的活性位点来控制。因此,与表面位点密切相关的因素都会直接或间接地影响纳米酶的催化行为。文章首先讨论了纳米酶的尺寸、形貌、晶格、结构组成、表面电势和修饰等结构特点对纳米酶活性的影响(图2)。

  例如,在纳米酶表面修饰基团可以通过增强其与底物的结合力来提高催化活性。然而,过多的表面修饰有可能阻碍纳米材料与底物的相互作用,降低纳米酶的催化活性。通过合理调节纳米酶表面修饰基团的类型和密度,可以有效地调控纳米酶的类酶活性。

  大量研究,通过降低纳米酶的尺寸、增大其表面积及表面积/体积比,促进具有催化活性原子的优先暴露及悬空键数量的上升可以促进纳米酶与底物结合,从而使纳米酶具有更高的催化活性。上述调控手段虽然思路不同,但其核心目标均是提高纳米酶活性位点的暴露程度及其与天然酶活性位点结构的相似程度。通过这种思路,研究人员已合成和筛选出了一系列具有优异催化性能的纳米酶。其中,模拟天然酶活性中心的结构和酶促微环境来改造纳米酶,被证明是提高纳米酶活性的优选策略。

  在上述分析的基础上,文章对纳米酶的理性设计和从头合成进行了展望分析,作者认为未来纳米酶设计最有可能的前瞻性思路如下:(1) 明确类酶活性与暴露表面之间的关系,提升纳米酶的设计的精确性和效率;(2) 通过在纳米酶合成体系中引入多肽或其他生物材料,模拟天然酶的微环境或活性位点结构;(3) 利用多组分材料(如贵金属、石墨烯、聚合物、氧化物等)之间的协同效应,构成复合型纳米酶材料;(4) 多功能环境刺激响应性元件的引入也将为纳米酶的设计提供新思路,为进一步改善纳米酶的类酶性能提供可能。

  阐明纳米材料的结构特性与酶活性之间的关系在纳米酶的开发和设计中具有重要的指导意义。基于对纳米酶构效关系的系统性理解,人们将有望对纳米酶的多样化类酶活性进行灵活调控。同时,精确设计的纳米酶结构也可以为机理研究提供更清晰的实验模型,并将拓宽纳米酶在疾病治疗等领域的应用。

  该综述论文发表在国际著名期刊Materials Today上,其中,中国科学院生物物理研究所/中国科学院纳米酶工程实验室阎锡蕴院士、范克龙研究员为共同通讯作者,中国科学院生物物理研究所王卓然博士、博士生张若飞为共同第一作者。本研究得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中国科学院战略先导专项、前沿科学重点研究计划、中国科学院青年创新促进会、中国博士后科学基金等项目的资助。

  原标题:《【科技前沿】Materials Today:纳米酶的构效关系》